1月12日,國(guó)際優(yōu)質(zhì)學(xué)術(shù)期刊Science雜志在線發(fā)表了華南理工大學(xué)作為第工一單位的研究論文“Ordered Macro–Microporous Metal–Organic FrameworkSingle Crystals”(有序大孔-微孔金屬有機(jī)骨架單晶)。其中,華南理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院沈葵副研究員是論文第工一作者,化學(xué)與化工學(xué)院李映偉教授與美國(guó)德克薩斯大學(xué)圣安東尼奧分校陳邦林教授為論文的共同通訊作者。這也是華南理工大學(xué)首次在Science主刊上以第工一單位發(fā)表論文。世界首工個(gè)有序大孔-微孔MOF單晶材料誕生,成果得到SCIENCE報(bào)道研制世界首工個(gè)有序大孔-微孔MOF單晶材料說(shuō)起多孔材料我們很多人都會(huì)想到珊瑚、海綿、酒瓶軟木塞等,如果能改變多孔材料的孔徑、排列方式等結(jié)構(gòu),他們將具有廣闊的應(yīng)用空間。但是,制備出高度有序、大孔、單晶的穩(wěn)定多孔材料,對(duì)當(dāng)今科學(xué)界來(lái)說(shuō)仍是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。金屬有機(jī)骨架(簡(jiǎn)稱MOFs)就是一類新型的多孔材料。它因其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì),在氣體吸附/分離、傳感、催化等領(lǐng)域顯示出巨大的應(yīng)用潛力。然而,盡管MOFs材料的種類眾多,但目前已報(bào)道的絕大部分MOFs材料的孔徑或窗口直徑卻集中在微孔范圍內(nèi)(小于2 納米),因此極大地限制了其在有大尺寸化合物參與的許多應(yīng)用。近年來(lái),科學(xué)家們發(fā)展了一些有效的合成策略,成功制備出介孔或大孔MOFs材料,但是這些介/大孔多為無(wú)序結(jié)構(gòu),或因其多晶結(jié)構(gòu)而易于坍塌。而此次華南理工大學(xué)的科研工作者們送出2018年開(kāi)門紅的大禮,創(chuàng)新地采用“雙溶劑”法研制出世界第工一個(gè)有序大孔-微孔MOF單晶材料,有效解決了這些難題。沈葵副研究員、李映偉教授及其團(tuán)隊(duì)經(jīng)過(guò)精心設(shè)計(jì),首次提出了一種以聚苯乙烯小球(PS)三維結(jié)構(gòu)為模板的合成策略,以甲醇-氨水為雙溶劑,通過(guò)“硬模板劑的制備-在大孔內(nèi)填充MOF前驅(qū)體-MOF的可控晶化-去除模板劑”的制備路線,研制出世界第工一個(gè)有序大/微孔MOF單晶材料。團(tuán)隊(duì)成員(左二為沈葵副研究員,左三為李映偉教授)審稿人贊譽(yù)“描繪了美麗的化學(xué)”該方法具有較好的通用性,通過(guò)簡(jiǎn)單變換PS模板的尺寸,就可以系統(tǒng)調(diào)變有序大孔的直徑(190-470 納米)。同時(shí),將該有序大/微孔ZIF-8單晶應(yīng)用于苯甲醛和乙二腈的Knoevenagel縮合反應(yīng),發(fā)現(xiàn)其催化活性是常規(guī)微孔ZIF-8的4倍以上,而且隨著反應(yīng)物分子尺寸的增大,其活性提升倍數(shù)增高。另外材料還具有良好的穩(wěn)定性,在重復(fù)利用7次以后,仍然能夠保持87%以上的初始活性。Science雜志審稿人高度評(píng)價(jià)該工作為“展現(xiàn)了一條優(yōu)雅的合成策略”“描繪了美麗的化學(xué)”。該研究成果使得多孔材料的應(yīng)用成功延伸到有序大孔單晶領(lǐng)域。由于其高度有序而且可以調(diào)變的大孔、穩(wěn)定的單晶結(jié)構(gòu),這類大孔MOFs單晶材料將有可能在涉及大尺寸化合物的許多領(lǐng)域,如大分子化學(xué)物質(zhì)的吸附/分離和催化轉(zhuǎn)化(例如吸附廢水中的大分子污染物,催化生物煉制等)、生物大分子(例如大分子藥物,活性蛋白,疫苗,基因等)的裝載與控釋遞送等方面獲得廣泛的應(yīng)用。比如用這種材料制作成藥物膠囊,可以容納更多的藥物大分子,同時(shí)實(shí)現(xiàn)緩慢釋放,從而實(shí)現(xiàn)更持久的藥效。據(jù)了解,本項(xiàng)成果由華南理工大學(xué)李映偉教授團(tuán)隊(duì)、美國(guó)德克薩斯大學(xué)圣安東尼奧分校陳邦林教授、沙特阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)韓宇教授和西班牙科爾多瓦大學(xué)Rafael Luque教授合作完成。教授簡(jiǎn)介沈葵,2010 年以來(lái)一直從事金屬有機(jī)骨架(MOFs)及其衍生的碳基納米材料、分子篩等多孔材料的制備和催化應(yīng)用方面的研究工作,目前已經(jīng)以第工一/通訊作者在Science, JACS, ACS Catal., CES, JMCA,ChemsusChem等國(guó)際優(yōu)質(zhì)或權(quán)威學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表論文18篇,申請(qǐng)中國(guó)發(fā)明7件(授權(quán)2件)。入選2017年廣州市科技新星。李映偉,國(guó)家優(yōu)青,教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才,廣東百千萬(wàn)工程領(lǐng)軍人才,ACS Catalysis等期刊編委。主要從事新型MOFs材料的合成和催化性能方面的應(yīng)用基礎(chǔ)研究。在Science, Chem. Soc. Rev., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed. 等期刊發(fā)表SCI論文100余篇。獲廣東省自然科學(xué)一等獎(jiǎng)(1)。
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